近日，溫州大學計算機與人工智能學院Jonathan P. Mailoa團隊在國際頂級期刊Nature Communications發(fā)表題為《3T-VASP: fast ab-initio electrochemical reactor via multi-scale gradient energy minimization》的研究論文。Jonathan P. Mailoa為論文第一作者,，Jonathan P. Mailoa,、騰訊量子實驗室張勝譽博士為論文共同通訊作者。

密度泛函理論（DFT）等從頭算方法對于基礎(chǔ)原子級研究具有重要作用,，并廣泛應用于許多科學領(lǐng)域，包括發(fā)現(xiàn)電化學反應副產(chǎn)物。然而,，發(fā)現(xiàn)罕見的電化學反應副產(chǎn)物可能需要許多DFT步驟，這限制了DFT的可擴展性,。

圖1：多尺度分層張量變換（3T）弛豫過程及其應用

圖2：3T弛豫在FAPbI₃表面空位缺陷位點上的軟盤有機負離子

圖3：使用3T能量弛豫快速進行鋰離子電池電解液還原反應

圖4：使用3T能量弛豫快速進行鋰離子電池電解液氧化反應

圖5：微群和宏群結(jié)構(gòu)的分層分割示意圖

論文介紹了一種名為3T-VASP的新型多尺度梯度能量最小化方法,，用于快速從頭算電化學反應副產(chǎn)物的生成。研究團隊通過該方法在少量從頭算能量最小化步驟內(nèi)成功模擬了復雜的電化學反應過程,，顯著提高了計算效率,，并在鋰離子電池電解液中驗證了數(shù)百種實驗已知的電化學副產(chǎn)物。

該研究提出了一種無需機器學習訓練數(shù)據(jù)的從頭算方法,，能夠直接應用于新化學物質(zhì),，對于探索低溫依賴性的基本電化學反應副產(chǎn)物具有重要意義。這一方法的應用前景廣闊,，尤其是在電池SEI層形成,、催化劑表面反應以及半導體器件表面涂層沉積與降解等復雜系統(tǒng)化學反應的研究中，有望提高計算效率并加速新材料的發(fā)現(xiàn)和開發(fā),。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-54453-1